【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學院合肥物質(zhì)院等離子體所王奇團隊采用簡單的水熱法與快速電沉積相結合成功地合成了一種異質(zhì)結構的Ce@CoFe-LDH電催化劑，相關結果發(fā)表在Inorganic Chemistry Frontiers上。
 

　　電化學水分解作為產(chǎn)生清潔氫能最有前景的技術之一，非常有利于推動“雙碳”目標的達成。然而，析氧反應(OER)作為水分解的關鍵陽極反應，由于存在復雜的電子轉(zhuǎn)移步驟，常常表現(xiàn)為反應動力學緩慢。目前，貴金屬Ru或Ir基納米材料被認為是OER最有效的電催化劑。但是，Ru或Ir基電催化劑的稀缺性和穩(wěn)定性不足嚴重阻礙了電化學水分解的大規(guī)模應用。因此，開發(fā)基于過渡金屬元素的高效穩(wěn)定的OER電催化劑至關重要。
 

　　低濃度的Ce離子和快速的電沉積可以確保在CoFe-LDH納米線表面形成均勻超細的Ce(OH)3納米顆粒，從而產(chǎn)生豐富穩(wěn)定的活性界面。XPS結果證明了超細Ce(OH)3納米顆粒和CoFe-LDH納米線之間存在電子轉(zhuǎn)移，進而優(yōu)化了CoFe-LDH表面電子結構。因此，Ce@CoFe-LDH對OER展現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。密度泛函理論(DFT)計算表明，電子轉(zhuǎn)移可以促進電荷的重新分布，從而改變費米能級附近的態(tài)密度，以確保更好的導電性。此外，界面工程也降低了決速步驟(RDS)的反應能壘，這有利于催化活性和穩(wěn)定性的提升。同時，Ce@CoFe-LDH作為水分解的陽極性能也遠優(yōu)于商用RuO2陽極，這十分有利于推動電催化水分解技術的商業(yè)化進程。
 

　　以上工作得到了國家重點研發(fā)計劃、安徽省自然科學基金等項目的支持。
 

圖1：電催化劑的制備和表征
 

圖2：電催化劑析氧反應的活性
 

圖3：電催化劑析氧反應的穩(wěn)定性