【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】材料結(jié)構(gòu)是決定材料性能的重要因素，明析材料微觀結(jié)構(gòu)是認識材料特性、建立構(gòu)效關(guān)系、理性設(shè)計材料并支撐實驗改性的重要基礎(chǔ)。近年來隨著材料基因組研究模式的發(fā)展，通過理論方法預(yù)測材料結(jié)構(gòu)已經(jīng)成為探索新材料結(jié)構(gòu)與性能的方法之一。目前，這些方法已經(jīng)成功應(yīng)用于完美晶體和二維材料等體系的結(jié)構(gòu)預(yù)測，并取得了重要進展。然而對于化學(xué)無序材料(chemical-disordered materials)微觀結(jié)構(gòu)的認識仍然面臨挑戰(zhàn)。
 

　　化學(xué)無序材料是一類晶格是周期性(有序)的但元素種類和原子空間占據(jù)是非周期性(無序)的材料，廣泛存在于半導(dǎo)體、高溫超導(dǎo)、金屬合金、陶瓷和催化劑等材料體系中。從化學(xué)組成上看，化學(xué)無序材料可分為陰離子無序、陽離子無序和缺陷無序等類型，可以簡單看作是陰離子、陽離子和空位等占據(jù)了非周期位點。從結(jié)構(gòu)類型上看，化學(xué)無序材料包含了分數(shù)占據(jù)、摻雜取代、間隙填充、空位缺陷等不同類型的體系。
 

　　由于部分晶格位點的原子占據(jù)不確定性，材料微觀結(jié)構(gòu)(構(gòu)型)數(shù)隨著位點數(shù)、元素種類、原子個數(shù)、體系尺寸等的增加呈指數(shù)級增加?；瘜W(xué)無序材料微觀結(jié)構(gòu)的快速采樣問題一直尚未解決，雖然之前已有利用先驗知識、晶體對稱性、集團展開和經(jīng)驗勢函數(shù)等技術(shù)加速，但仍面臨大量且昂貴的第一性原理電子結(jié)構(gòu)計算。
 

　　針對化學(xué)無序材料微觀結(jié)構(gòu)高效獲取問題，中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所研究員溫曉東團隊，聯(lián)合中科合成油技術(shù)股份有限公司和中科院力學(xué)研究所研究人員共同開發(fā)了基于高通量計算、機器學(xué)習(xí)和主動學(xué)習(xí)的高效結(jié)構(gòu)預(yù)測方法——LAsou(辣搜)。利用LAsou方法，研究人員對三種典型的有限尺寸體系進行了測試，包括陰離子無序BaSc(OxF1-x)3 (x=0.67)材料、陽離子無序Ca1-xMnxCO3 (x=0.25)材料和缺陷無序ε-FeCx (x=0.5)。與傳統(tǒng)枚舉法相比，LAsou方法僅需要非常少的第一性原理計算就可以快速找到熱力學(xué)穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。
 

　　對于化學(xué)無序材料體系的結(jié)構(gòu)預(yù)測問題，計算預(yù)測的復(fù)雜度隨著體系尺寸、位點及元素等呈現(xiàn)多體體系的“指數(shù)墻”問題(exponential wall problem)，LAsou方法在解決此問題上顯示出巨大潛力。在LAsou方法中，機器學(xué)習(xí)用于構(gòu)建勢函數(shù)模型可以對大采樣空間采樣結(jié)構(gòu)進行預(yù)測和篩選，通過主動標記“優(yōu)勢”候選結(jié)構(gòu)，從而大大減少第一性原理的計算量；同時集成學(xué)習(xí)算法可以顯著提高勢函數(shù)模型對能量計算和結(jié)構(gòu)弛豫計算的穩(wěn)定性，主動學(xué)習(xí)算法則可以在線地逐步標記和搜集訓(xùn)練樣本并提高機器學(xué)習(xí)勢函數(shù)模型的精度，從而不需要預(yù)先準備大量的訓(xùn)練數(shù)據(jù)。LAsou方法具有很強的算法穩(wěn)健性(robustness)，多個參數(shù)、策略、初始值的測試表明，不同體系均能保持很高的預(yù)測效率?；谶@些優(yōu)點和特性，LAsou方法將在更大、更復(fù)雜、準無限尺寸材料(如納米顆粒、催化劑、高熵合金、高熵氧化物、固溶體等)體系中得到廣泛應(yīng)用。
 

　　相關(guān)研究成果近期以Active learning to overcome exponential-wall problem for effective structure prediction of chemical-disordered materials為題發(fā)表于npj Computational Materials。研究工作得到國家杰出青年科學(xué)基金、中科院基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團隊計劃、中科院網(wǎng)信應(yīng)用示范等項目的資助與支持。
 

圖1 基于主動學(xué)習(xí)的LAsou方法進行材料結(jié)構(gòu)預(yù)測的流程圖
 

　　圖2 傳統(tǒng)枚舉法和LAsou法在BaSc(OxF1-x)3 (x=0.667)體系預(yù)測的表現(xiàn)。(a)2664個枚舉結(jié)構(gòu)和最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的總能量散點圖。(藍色圓圈代表每個結(jié)構(gòu)的能量，紅色虛線圓圈代表能量最低的結(jié)構(gòu)。)(b) LAsou方法搜索過程中總能量隨搜索代數(shù)的演化。(紅色三角代表歷史上搜索的最低能量結(jié)構(gòu)。)
 

　　圖3 傳統(tǒng)枚舉法和LAsou法在Ca1-xMnxCO3 (x=0.25)體系預(yù)測的表現(xiàn)。(a)1033個枚舉結(jié)構(gòu)和最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的總能量散點圖。(b)LAsou方法搜索過程中總能量隨搜索代數(shù)的演化。
 

　　圖4 傳統(tǒng)枚舉法和LAsou法在ε-FeCx (x=0.5)體系預(yù)測的表現(xiàn)。(a)10496個枚舉結(jié)構(gòu)和最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的總能量散點圖。(b)LAsou方法搜索過程中總能量隨搜索代數(shù)的演化。