【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所儀器分析化學(xué)研究室生態(tài)環(huán)境評價與分析研究組(103組)張海軍研究員、陳吉平研究員團隊在固態(tài)胺CO2捕集領(lǐng)域取得新進(jìn)展。團隊利用分子自組裝在介孔泡沫硅(MCF)表面鍵合兩種不同鏈長的偶聯(lián)劑，構(gòu)建了有序的“口袋結(jié)構(gòu)”，該結(jié)構(gòu)使得有機胺能暴露更多位點，提高了胺效率和聚乙烯亞胺(PEI)的可及性。
 

　　碳捕集是應(yīng)對氣候變化的重要技術(shù)路徑之一，通過從大氣環(huán)境或工業(yè)排放源捕集CO2，可減緩全球氣候變暖，促進(jìn)社會可持續(xù)發(fā)展。相比于液態(tài)胺吸附CO2，固態(tài)胺基氣固吸附法具有低能耗、高吸附容量、不腐蝕設(shè)備和環(huán)境友好性等優(yōu)勢，被視為具有重要工業(yè)應(yīng)用潛力的CO2捕集技術(shù)。目前，包括加拿大Carbon Engineering、瑞士Climeworks、美國佐治亞理工學(xué)院等多家企業(yè)和研究機構(gòu)建立了商業(yè)示范級別的固態(tài)胺直接空氣捕集CO2工廠。
 

　　近年來，張海軍、陳吉平團隊致力于利用接枝穩(wěn)定化策略制備高穩(wěn)定性和高性能固態(tài)胺吸附材料(Sep. Purif. Technol.，2023；Sep. Purif. Technol.，2024)。在本工作中，團隊進(jìn)一步地通過結(jié)構(gòu)設(shè)計和利用分子自組裝，在載體表面形成口袋結(jié)構(gòu)，暴露更多的胺位點從而提高了PEI的胺效率。團隊所得吸附劑表現(xiàn)出高胺效率，在干燥的10 vol.%CO2條件下達(dá)到0.37，已報道的固態(tài)胺材料的胺效率一般為0.1至0.3；表現(xiàn)出出色的循環(huán)穩(wěn)定性，干燥CO2再生條件下每次循環(huán)性能下降0.5%；表現(xiàn)出快速的吸附動力學(xué)，在50°C下吸附飽和僅需要15分鐘。第一性原理計算結(jié)果證明，“口袋結(jié)構(gòu)”使得PEI從鏈狀構(gòu)型變?yōu)閺澢鷺?gòu)型，降低了對CO2的吸附能，有利于吸附過程的發(fā)生。團隊通過將吸附材料裝填成填充柱進(jìn)行CO2-程序升溫脫附實驗，利用色譜原理，證明“口袋結(jié)構(gòu)”有利于CO2與PEI反應(yīng)，促進(jìn)成對氨基甲酸結(jié)合態(tài)和氨基甲酸銨結(jié)合態(tài)的形成。
 

　　相關(guān)工作以“Molecule-level Design to Form Pocket Structures for Improving Amine Efficiency in CO2 Capture”為題，于近日發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》(Advanced Functional Materials)上。該文章的第一作者是中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所103組博士研究生施海濤。該工作中的理論計算得到了我所傅碧娜研究員團隊的支持。上述工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金等項目的支持。(文/圖 施海濤)