【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】過氧化氫(H2O2)因具有強(qiáng)氧化性而被廣泛用于化工、造紙、醫(yī)療和水處理等領(lǐng)域，然而，其在生產(chǎn)生活中的過量使用會(huì)對人體造成不可逆轉(zhuǎn)的傷害。因此，實(shí)現(xiàn)對痕量H2O2的高靈敏、可視化現(xiàn)場檢測具有重要意義。目前，H2O2的現(xiàn)場檢測存在靈敏度和抗干擾性難以協(xié)同提升的問題?；诖?，中國科學(xué)院新疆理化技術(shù)研究所痕量化學(xué)物質(zhì)感知團(tuán)隊(duì)提出了基于自加速探針耦合UCNPs的三?？梢暬瘷z測策略，實(shí)現(xiàn)了對H2O2和TATP的超精準(zhǔn)、抗干擾檢測(檢測限低至4.34 nM)，該工作發(fā)表于Adv. Sci. 2024,11,2309182。
金屬有機(jī)框架(MOFs)作為一種新興的晶態(tài)有機(jī)納米孔傳感材料，為進(jìn)一步提升H2O2檢測的靈敏度提供了材料基礎(chǔ)。MOFs的晶面結(jié)構(gòu)與其性能緊密相關(guān)，但其晶面調(diào)控需要多種調(diào)節(jié)劑的參與才能實(shí)現(xiàn)，可能造成晶面上調(diào)節(jié)劑聚集導(dǎo)致活性降低的問題，限制了MOFs在催化、傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用。如何開發(fā)簡便有效的晶面調(diào)控策略、避免調(diào)節(jié)劑對晶面活性位點(diǎn)的屏蔽是提升MOFs傳感性能的關(guān)鍵。研究團(tuán)隊(duì)提出了提升鐵基MOFs催化性能的晶面調(diào)控策略，實(shí)現(xiàn)了對過氧化氫的高靈敏比色-熒光雙模檢測。具體為：通過調(diào)整金屬前驅(qū)體與有機(jī)配體的化學(xué)計(jì)量比，利用溶劑熱法制備了八面體形的FeMOF-O和紡錘形的FeMOF-S。實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算結(jié)果表明，過量的有機(jī)配體抑制了(111)晶面的形成，使得FeMOF-S的(100)/(101)晶面暴露的FeOx團(tuán)簇更多、類過氧化物酶催化活性更高。在此基礎(chǔ)上，通過引入顯色劑，構(gòu)建了FeMOF-S傳感體系，實(shí)現(xiàn)了對H2O2的比色-熒光雙?？梢暬瘷z測，檢測限低至2.06 nM，顯著優(yōu)于其它已報(bào)道的H2O2可視化探針。此外，構(gòu)建了FeMOF-S便攜式比色-熒光雙模傳感器件，實(shí)現(xiàn)了對痕量H2O2的抗干擾(>16種干擾物質(zhì))、可視化傳感。更為重要的是，受益于SE-VGG 16深度學(xué)習(xí)模型的引入，該傳感器件成功實(shí)現(xiàn)了對多種強(qiáng)氧化性物質(zhì)的精準(zhǔn)區(qū)分，避免了強(qiáng)氧化劑對H2O2檢測的影響。在實(shí)際檢測中，該傳感器件能夠準(zhǔn)確識(shí)別偽裝物質(zhì)中的H2O2和TATP，展示出在復(fù)雜檢測環(huán)境中優(yōu)異的抗干擾能力。
本工作不僅開發(fā)了一種新的晶面可控合成策略用于制備高催化活性的Fe-MOFs，還結(jié)合深度學(xué)習(xí)方法，實(shí)現(xiàn)了對H2O2和TATP的超靈敏、特異性檢測，為晶態(tài)有機(jī)納米孔材料的結(jié)構(gòu)調(diào)控和痕量化學(xué)傳感體系的開發(fā)提供了啟示。
相關(guān)研究成果以“Controlled Synthesis of Preferential Facet-exposed Fe-MOFs for Ultrasensitive Detection of Peroxides”為題發(fā)表于Small，新疆大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)碩士研究生吳玉泉為第一作者，新疆大學(xué)蘇玉紅教授、中國科學(xué)院新疆理化所雷達(dá)副研究員和竇新存研究員為通訊作者。該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、新疆自然科學(xué)基金、天山創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)等資助。
圖1 圖文摘要：通過簡單調(diào)整金屬前驅(qū)體與有機(jī)配體的化學(xué)計(jì)量比，提出了一種新的Fe-MOFs晶面調(diào)控策略
圖2 (a)不同形態(tài)的Fe-MOFs生長機(jī)制概念圖；(b)FeMOF-O的SEM圖像；(c)FeMOF-S的SEM圖像；(d)便攜式傳感芯片示意圖以及相應(yīng)的傳感過程和深度學(xué)習(xí)分類過程
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